Foi construído para residência do Bispo do Funchal, já foi liceu e hoje alberga importantes coleções de arte flamenga e ourivesaria portuguesa.
O antigo paço episcopal onde hoje funciona o Museu de Arte Sacra do Funchal foi mandado erigir por D. Luis de Figueiredo Lemos, 7.º Bispo do Funchal, para colmatar a falta de um espaço condigno e definitivo para alojamento dos prelados.
Segundo o historiador Rui Carita, é por cerca de 1593, que o bispo passa para as novas instalações, situadas na rua que, a partir de então, se denominaria Rua do Bispo.
A autoria do desenho é de Jerónimo Jorge, mestre-de-obras reais. Ainda sob a égide de D. Luís de Figueiredo Lemos, é dada ordem de construção da Capela de São Luís de Tolosa, junto às "Casas Episcopais", mais tarde, entre 1675 e 1682, por ordem de D. António Teles da Silva, realizaram-se algumas obras de melhoramentos e ampliações.
A 31 de março de 1748, um violento terramoto arruína o Paço Episcopal. O projeto para o novo edifício é entregue a Domingos Rodrigues Martins, mestre-de-obras reais. O conjunto fica então harmonizado por um bloco central, com a inscrição sobre o portal principal, de 1750.
Do edifício primitivo ainda sobrevive uma secção poente, sobre a atual praça do Município e Rua do Bispo. A sobriedade maneirista é bem visível na arcaria norte ou na Capela de São Luís de Toulosa, que apresenta na fachada uma inscrição com o nome do seu fundador, D. Luís de Figueiredo Lemos e a data de 1600.
Entre 1910 e 1950, funciona como liceu, tendo sofrido obras para adaptação às suas novas funções. Em 1954 são realizadas novas obras de adaptação, desta vez para a função que ainda hoje possui, a de Museu de Arte Sacra do Funchal.
Do acervo existente destaca-se a pintura flamenga dos séculos XV e XVI, a qual chegou à Madeira no século XVI na chamada época áurea da produção açucareira.
Possui também um excelente núcleo de ourivesaria, abrangendo os séculos XVI, XVII, XVIII e XIX e um núcleo dedicado aos paramentos, destacando-se um pertencente à Sé do Funchal.